Новый механизм реакции выделения кислорода на двойном

10 августа 2023 г.

Эта статья была проверена в соответствии с редакционным процессом и политикой Science X. Редакторы выделили следующие атрибуты, гарантируя при этом достоверность контента:

проверенный фактами

рецензируемое издание

надежный источник

корректура

Лю Цзя, Китайская академия наук

Кластерные катализаторы атомарной точности устраняют разрыв между гомогенным и гетерогенным катализом, способствуя всестороннему выяснению взаимосвязей структура-активность в каталитических процессах. Однако синергетические эффекты между неодиночными активными центрами в металлических нанокластерах мало изучены.

В исследовании, опубликованном в журнале Nature Communications, исследовательская группа под руководством профессора Сунь Сяояня из Циндаоского института биоэнергетики и биотехнологий (QIBEBT) Китайской академии наук (CAS) предоставила ключевое механистическое понимание роли кислородного взаимодействия между двумя активные центры в реакции выделения кислорода (ООР).

В традиционном механизме ОЭР, протекающем в одном активном центре, электрохимические характеристики сильно зависят от масштабного соотношения между энергиями адсорбции кислородсодержащих промежуточных продуктов. Поэтому узкое место самого низкого теоретического перенапряжения 0,37 В преодолеть трудно.

Вдохновленная механизмом решеточного кислорода, исследовательская группа систематически исследовала возможность механизма связи *O-*O (OCM) для улучшения производительности с помощью теории функционала плотности (DFT) с высокой пропускной способностью за счет использования двухатомных атомов, легированных N-легированным графеном, в качестве модельный катализатор, который может отклоняться от масштабного соотношения обычного механизма и, следовательно, преодолевать узкое место 0,37 В.

«Результаты не только дают фундаментальное представление об отсутствии единого активного центра кластерных катализаторов для повышения эффективности реакции, но также помогают предоставить теоретические рекомендации для рационального проектирования других катализаторов электрохимических реакций, помимо OER», — сказал профессор Сан.

Исследовательская группа также преуспела в эффективном и точном прогнозировании высокопроизводительных гомоядерных двухатомных катализаторов с помощью рационально разработанных дескрипторов активности. Команда также проиллюстрировала условия возникновения ОКМ, а также эффективность ООР метода постоянного потенциала.

«Это первый случай, когда высокопроизводительное ДПФ используется для обеспечения понимания и понимания нетрадиционного ОКМ», — сказал профессор Дин Юсяо, еще один автор этого исследования. «Мало того, более сложный вычислительный метод позволяет делать прогнозы, более близкие к реальным электрохимическим условиям».

Больше информации: Конг Фанг и др., Синергия двухатомных катализаторов отклоняется от масштабного соотношения для реакции выделения кислорода, Nature Communications (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-40177-1

Информация журнала:Природные коммуникации

Предоставлено Китайской академией наук